Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

高い触媒活性をもつ遷移元素どうしの組み合わせによる金属間化合物を調製し、その触媒特性を解明することにより高機能触媒の開発を目指した。
Pt、Pd、NiおよびCoと4〜7族のTi、Zr、V、Cr、Mnなどの遷移元素の組み合わせについて、混合溶融法により金属間化合物を調製した。空気中で粉砕し粒径を25μm以下にそろえた。粉末X線回折により、目的とする金属間化合物が単一相で形成されていることを確認した。まず、常圧流通系反応装置を用いてメタンのCO_2リフォーミングを行った。Ni系およびCo系金属間化合物について検討した結果、いずれの場合もハフニウムとの組み合わせの化合物が高い触媒活性および安定性を示した。次に、Ru系およびCo系金属間化合物について、高圧流通系反応装置を用いてFT合成反応を行った。RuTiがC5以上の炭化水素生成に対し、高い選択性を示すことを明らかにした。CVD法によりシリカゲル上にRuTi微粒子を形成することに成功し、それがFT合成に高い選択性を示すことを見いだした。また、エチレンの水素化に対して、TiPt_3がPtより高い活性を示すことを見いだした。TiPt_3の微粒子化について、Pt/TiO_2の高温還元、Pt/Si_O2上へのTiのCVDによる担持、TiO_2/SiO_2上へのPtの逐次含浸担持の3通りの方法を検討した。その結果、TiO_2/SiO_2上へのPtの逐次含浸担持により、表面がすべてTiPt_3で覆われたPt微粒子が形成されることが分かった。この触媒は、エチレン水素化およびH_2-D_2平衡化反応に対し、Pt/SiO_2より高いTOFを示した。また、ブタジエンの水素化においては金属間化合物の特徴である高いブテン選択性を示した。すなわちTiO_x/SiO_2上へのPtの逐次含浸担持により、触媒としてTiPt_3微粒子と等価な金属間化合物微粒子を得ることに成功した。