【研究領域課題番号】19H02271 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

溶存鉄 / 沿岸域 / 腐植物質 / 森は海の恋人 / 自然有機物 / 質量分析 / 分子組成 / 分子同定アルゴリズム / 鉄 / 有機物 / 溶存有機物 / 溶存鉄の起源 / 輸送機構 / 分子レベル解析 / 有機錯体 / 流域

【研究成果の概要】

研究初年度では、野外調査で採取した水・土壌試料から固相抽出操作により有機物質を抽出・精製し、FT-ICR MSにより高精度質量分析を行った。研究二年目では、数万のピークを含む各試料の自然有機物由来質量データを対象に、高い精度で分子組成を決定するため、計算アルゴリズムの改良を行った。具体的には、海洋科学分野等でこれまで開発されてきた有機分子フラグメントライブラリとの比較を中心とするアルゴリズムから、一般的な自然有機物から想定される各種元素比（炭素、水素、酸素、窒素原子等）に関する制約条件、ならびに炭素原子やヘテロ原子、ハロゲン原子安定同位体の質量差を考慮し、新たにネストループ型の分子組成決定アルゴリズム（TRFu）の開発を行った。TRFuアルゴリズムは、分子式が既知の8,719種類のNOM様新興有機化合物（質量範囲68 Da～1,000 Da）に対して、分子式適合率は94％であり、他のアルゴリズムと比較して高い精度を示した。さらに，TRFuアルゴリズムは，水生生物，土壌・堆積物，バイオ炭など起源を異にする35種類の自然有機物質から得られた合計76,880のUHR-MSピークに対して，最大99.1%の分子式適合率を示した。従って、ここで開発されたTRFuアルゴリズムは、水中で鉄錯形成する自然有機物の分子組成を決定するうえで、信頼性が高く実用的ツールであることが分かった。また、以上に加え、鉄－腐植物質錯体に対して行ったXAFSデータを解析し、鉄原子の第一近接元素についての情報（配位結合距離は0.2nm程度）から、有機物と鉄の結合においてFe-O結合に由来していると推測された。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2019-04-01 - 2022-03-31

【配分額】17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)

【研究分野】エネルギー学一般・原子力学

【研究領域課題番号】07458096 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

中性子ドシメトリー / 共鳴イオン化 / レーザー分光 / レーザーアブレーション / 質量分析 / 原子炉構造材 / 核変換 / 同位体比 / 中性子ドシメトリー、 / 共鳴イオン化、 / レーザー分光、 / 質量分析、 / 鉄、 / マンガン、 / 核変換、 / 同位対比 / 鉄 / マンガン

【研究成果の概要】

本研究は、低レベル中性子照射環境における中性子ドシメトリーを、従来の誘導放射能測定に代わり超高感度に行う方法として、レーザー共鳴イオン化法(Resonance Ionization Spectroscopy : RIS)の適用性を検討したものである。特に、原子力施設の構造材でよく使われるSUS材等の元素を対象に、質量分析計と組み合わせて、高感度性とともに、高選択性、迅速性、同重体干渉回避等のRISの特長を活かし、中性子との核反応の結果生じた微量核種又は同位体比変化の定量によって中性子線量評価を行う方式の原理実証、及び標準的な測定システムとデータ処理法の構築を目的とした基礎研究を行い、以下のような成果を得た。
(1)微量核変換生成物検出用のRISシステムの試作・整備を行い、Xeガス検出実験によって、基本性能を明らかにした。
(2)SUS材の高速中性子照射によって生成されるCuを中心に、構成元素のRISによる検出スキームの理論的検討を行い、その妥当性を実験的に検証した。特に、レーザーアブレーションと共鳴イオン化を同時に行う共鳴レーザーアブレーションに基づく検出法について、理論モデルを考案し、基本性能のレーザー出力や波長依存性を説明することに成功した。また、質量分析系へのイオン引き出し電極の改良により、従来の放射化測定を凌ぐ感度が得られる可能性を示した。
(3)これらRIS測定から簡便に中性子線量を推定する方法として、ニューラルネットワークに基づく手法を考案した。放射化率の測定データから中性子スペクトルの推定問題で。本手法の適用性を評価したところ、従来のドシメトリー解析手法と遜色のない推定結果が得られたとともに、RIS測定データの処理に適した特長を有することを示した。
ただし、今後、実用化に向けた専用システムの開発では、レーザー系の安定性の改善や試料の蒸気化プロセスの素過程の解明と精密制御等の技術課題を克服する必要がある。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】1995 - 1996

【配分額】7,300千円 (直接経費: 7,300千円)