【研究分野】木質科学

【研究領域課題番号】16H04957 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / イオン液体 / マイクロ波 / セルロース / リグニン / マイクロ波加熱 / 木質バイオマス

【研究成果の概要】

イオン液体と有機溶媒との混合溶媒系を用いると、微粉砕化した木質バイオマスを温和な条件で完全に溶解できる。本研究では、微結晶性セルロースをイオン液体/有機溶媒混合溶媒系に溶解し、マイクロ波照射下、酸触媒メタノール分解によりメチルグルコシドに直接変換した。マイクロ波加熱とイオン液体の相乗効果により、メチルグルコシドの収率が大幅に改善した。スギなどの木質バイオマスからもメチルグリコシドへの変換が可能である。さらに、1-オクタノールとセルロースとの反応により、非イオン界面活性剤として工業的に利用されているオクチルグルコシドに変換した。

【研究の社会的意義】

イオン液体中に溶解したスギ粉や稲わら、微結晶性セルロースなどの木質バイオマスをマイクロ波加熱により、酸触媒を用いて比較的温和な条件下でアルキルグルコシドに変換した。本研究の進展により，木質バイオマスから付加価値の高い有用化学物質への効率的変換が可能となり，木質バイオマスの利用拡大や，循環型資源による石油などの化石資源の代替などバイオマスリファイナリー技術の発展や地球温暖化防止に貢献する。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2019-03-31

【配分額】17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)

【研究分野】木質科学

【研究領域課題番号】24380089 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / βーグリカナーゼ / セルラーゼ / キチナーゼ / 結晶性多糖 / セルロース / キチン / プロセッシビティ / 糖化 / グリカナーゼ

【研究成果の概要】

セルロースやキチンは未利用バイオマスの主成分であり、食料と競合しない次世代の炭素源として有効利用が望まれている。これらは、β－グリコシド結合を有する不溶性多糖であることを共通の特徴として有していることから、いかにβ－グリコシド加水分解酵素を固液界面で効率良く働かせるかが、未利用バイオマスを高効率に変換するための鍵であると言える。
本研究では、固液界面における糸状菌由来のセルラーゼの挙動、細菌由来のセルラーゼおよびキチナーゼなどのβ－グリカナーゼの挙動を高速原子間力顕微鏡を用いて定性的・定量的に評価し、未利用バイオマスの糖化という次世代の生化学的プロセスを高効率化するためのストラテジーを構築した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2012-04-01 - 2015-03-31

【配分額】17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)

【研究分野】木質科学

【研究領域課題番号】23248025 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

酵素 / バイオマス / 木質科学 / 木材細胞壁 / セルロース / ヘミセルロース / リグニン / バイオリファイナリー

【研究成果の概要】

白色木材腐朽菌由来のセルロースならびにキシラン分解酵素を遺伝子組換えモノコンポーネント酵素として各種取り揃え、これらを元にキシラン成分を特異的に分解する酵素カクテル剤、さらにセルロースを分解するため、β-グルコシダーゼ、エンドグルカナーゼ、セロビオヒドロラーゼを調製した。
これらを用いて、アンモニアで前処理を施したシラカバ（Betula platyphylla)木粉を多段的に酵素糖化を行ったところ、キシランの約70%は結晶性セルロースの外部に存在するが、約10％はセルロースのアモルファス構造とともに存在し、残りの約20％はセルロースの結晶構造の内部に存在という新たな学術的知見を得た。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2011-04-01 - 2015-03-31

【配分額】42,900千円 (直接経費: 33,000千円、間接経費: 9,900千円)

【研究分野】環境関連化学

【研究領域課題番号】22655049 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

多孔性金属錯体 / バイオマス / セルロース / 加水分解 / 酸触媒 / 触媒反応場 / オリゴフッ化ビニリデン / ビニル化 / 細孔サイズ

【研究成果の概要】

多孔性金属錯体が形成するナノサイズの細孔に反応活性点を付与することで導入される高分子の反応制御を行った。細孔サイズや形状、表面状態を制御することで、オリゴフッ化ビニリデンの末端官能基化やセルロースの加水分解を制御できることが分かってきた。

【研究種目】挑戦的萌芽研究

【研究期間】2010 - 2011

【配分額】3,240千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 240千円)

【研究分野】環境農学

【研究領域課題番号】21228007 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

セルロース / ナノフィブリル / TEMPO / 触媒酸化 / バイオマス / キチン / ナノ材料 / ミクロフィブリル

【研究成果の概要】

結晶性ミクロフィブリルを有する構造多糖のセルロースおよびキチン、貯蔵多糖のカードランについて従来型および新規TEMPO触媒酸化を適用し、反応条件と酸化多糖の化学構造、ナノ構造、分子量変化を明らかにするとともに、新たな酸化機構を見出した。得られたバイオ系ナノフィブリル表面を位置選択的に高効率で改質する方法を検討し、生分解性のスイッチ機能付与、親水性から疎水性へのスイッチ機能付与方法を構築した。得られたバイオ系ナノフィブリルから各種複合材料を調製して構造および特性を検討し、軽量高強度化、ガスバリア性・選択分離性、重金属捕捉機能、透明導電性など、新規バイオ系ナノ材料として優れた特性を見出した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2009-05-11 - 2014-03-31

【配分額】196,950千円 (直接経費: 151,500千円、間接経費: 45,450千円)

【研究分野】木質科学

【研究領域課題番号】20658040 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / 燃料電池 / 酸化還元酵素 / セルロース / 木材腐朽菌

【研究成果の概要】

木材の細胞壁は、セルロース、ヘミセルロースおよびリグニンからなる高分子マトリックスであり、天然に豊富に存在し力学的性質にも優れていることから、古くから建材や紙といった繊維(fiber)として利用されてきた。しかしながら、CO2削減や原油高といった社会的背景を受けて、木質バイオマスの高度利用が望まれており、バイオエタノールやバイオリファイナリーといった木材の新しい利用への期待が高まっている。木材の分解に関わる酵素として、セルロースやヘミセルロースの分解に関与する糖質関連酵素と、高分子芳香族化合物であるリグニンを活性酸素種によって分解する酸化還元酵素に関する研究がこれまでに行われてきているが、本研究では木材腐朽菌の一種で全ゲノム配列情報が公開されているPhanerochaete chrysosporiumなどの木材腐朽担子菌から、多糖をオリゴ糖または単糖にまで分解する加水分解酵素およびこれらの糖を酸化する酵素を取得し、それらを用いて木材からバイオ電池を作成することを試みる。
平成21年度は、平成20年度に生産されたPhanerochaete chrysosporium由来セロビオース脱水素酵素とカワラタケ由来ラッカーゼを固定化した電極を用いて、それぞれの電極の評価および双方を用いた起電力の評価を行った。さらにセロビオース脱水素酵素固定化電極/ラッカーゼ固定化電極を用い、結晶性または非晶性セルロース基材とした系にセルラーゼを添加したところ、起電力が確認できたことから、セルロースを基材とした燃料電池の開発に成功した。

【研究種目】挑戦的萌芽研究

【研究期間】2008 - 2009

【配分額】3,500千円 (直接経費: 3,500千円)

【研究分野】環境農学

【研究領域課題番号】19688016 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / セルラーゼ / 糖酸化酵素 / セルロース / 酸化還元反応 / 固液界面 / セロビオース脱水素酵素 / リアルタイムモニタリング

【研究成果の概要】

本研究では、糖酸化酵素による活性検出法の感度の高さを利用し、これらの酵素に酸化還元電極を組み合わせることで、これまでの光学的手法では活性検出が不可能であった固体基質に対する酵素活性を、リアルタイムにモニタリングする手法を開発することを目的とした。2007年度は、メディエーターを用いた間接法によって、酸化還元電極を用いたセルラーゼ活性のリアルタイムモニタリングに成功し、さらに2008年度はメディエーターを介さない直説法によるセルラーゼ活性の測定にも成功した。

【研究種目】若手研究(A)

【研究期間】2007 - 2008

【配分額】23,010千円 (直接経費: 17,700千円、間接経費: 5,310千円)

【研究分野】環境農学

【研究領域課題番号】19580385 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / セルロース / 植物系繊維資源 / 表面処理 / KESシステム / 風合い特性 / 角質化 / TEMPO酸化 / 衣料用繊維

【研究成果の概要】

植物系繊維資源の被服用繊維としての新たな適性を開発することを目的として、その最外表面の選択的酸化処理を試みた。幾つかの酸化処理の中で、1級水酸基の選択的酸化剤として知られているTEMPO を使用し、極めて軽度に酸化することによって、綿布に麻に似た風合いを付与することが出来た。これはpH9.5から10.5という弱アルカリ性下で反応させることで、綿繊維の膨潤を抑えた条件で繊維表面に選択的に親水性のカルボキシル基を導入することができたことによるといえる。しかし、現状では処理による布の強度低下を無視することはできず、処理条件の選択などにより一層の低減を図ることが必要である。なお、麻布および麻・綿混紡布についても同様の酸化処理を行い、これらの布の風合いに及ぼす影響について、綿布と比較検討を行った。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)

【研究分野】環境農学

【研究領域課題番号】19380181 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / セルロース / ナノファイバー / ゲル / フィルタ / ナノファイバ / エアロゲル / ナノフィルタ / 柔組織 / 一次壁 / 形成層

【研究成果の概要】

植物バイオマスから得られる天然セルロースナノファイバおよび再生セルロースのナノ多孔体の構造を詳細に解析して多くの有用な知見を得るとともに、それらを高機能材料として利用する技術を開発した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2007 - 2008

【配分額】19,500千円 (直接経費: 15,000千円、間接経費: 4,500千円)

【研究分野】生態・環境

【研究領域課題番号】18687002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

難培養 / 微生物 / 細菌 / 共生 / ゲノム / シロアリ / 昆虫 / バイオマス / 腸内細菌 / 原生生物 / 環境 / セルロース

【研究成果の概要】

地球上の99%以上の微生物種は培養法が不明であり、その生理・生態はほとんど未知である。本研究では、シロアリ腸内に共生する培養不能細菌の1種の少数細胞から、DNA合成酵素を使用することで全遺伝子情報を1千万倍に増幅して完全解読する手法の確立を試み、世界で初めて成功した。これにより、これまで詳細が不明であったシロアリと腸内原生生物、腸内細菌の複雑な3者共生機構を世界で初めて明らかにした。

【研究種目】若手研究(A)

【研究期間】2006 - 2008

【配分額】15,600千円 (直接経費: 12,000千円、間接経費: 3,600千円)

【研究分野】林産科学・木質工学

【研究領域課題番号】17380102 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

遺伝子 / 糖質加水分解酵素 / バイオマス / プロテオーム / セルロース / 担子菌 / Phanerochaete chrysosporium / 木材腐朽菌 / Phanerochaete chtysospor / 酵素

【研究成果の概要】

本研究の成果により、担子菌Phanerochaete chrysosporiumがセルロース分解培養系において分泌する菌体外酵素について、二次元電気泳動法による分離、さらに分離されたそれぞれの酵素についてのLS-MS/MS解析、また、これらより得られたアミノ酸配列情報について同菌のゲノム塩基配列データベースへの検索により、網羅的に同定することが可能であることが示された。また、それぞれの研究目的に応じて必要な酵素について対応する遺伝子をcDNAとして取得し、さらにそれを発現ベクターに挿入して酵母菌Pichia pastorisに形質転換することにより、組換え酵素として生産することが可能であることも示された。これらの成果に基づき、本研究では種々のセルラーゼおよび関連酵素を組換え酵素として生産することに成功した。また、その中で、新規な酵素としてGHファミリー45ならびに74に属するエンドグルカナーゼならびにキシログルカナーゼについて、それぞれの酵素機能を詳細に解析した。さらに、セルロース分解培養系の中で生産されている菌体細胞壁β-1,3/1,6-グルカン分解に関与すると考えられるGHファミリー16に属する酵素Lam16Aについても、その機能を明らかにするとともにスウェーデン農科大学との共同研究とてその三次元構造を明らかにした。さらに、同酵素の部位特異的変異により作成した変異酵素を用いて新規シクログルカンの合成にも成功した。以上、本研究の成果により、担子菌P.chrysosporiumから種々の酵素を組換え酵素として生産して、バイオマス変換利用に資する一連の技術を確立した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2005 - 2007

【配分額】15,840千円 (直接経費: 15,300千円、間接経費: 540千円)

【研究分野】熱工学

【研究領域課題番号】15206022 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

バイオマス / ガス化 / セルロース / リグニン / 実バイオマス / メタノール / 低中温廃熱 / メンブレンリアクター / キシラン

【研究成果の概要】

本研究では、バイオマス大量導入と低中温産業廃熱の高質化・高度利用を同時に実現しなおかつ、用途に合わせて水素、メタノール、DMEといった多種の燃料製造を可能とする全く新規な多目的バイオマスガス化技術実現のため、その学理構築とシステム実現可能性を実証することを目的とする。研究代表者らの過去の研究によるバイオマス水素リッチガス化の課題は、ガス化により製造された水素の輸送・貯蔵であったが、ガス化システムによる生成ガスのH_2:COの調整により、これらの合成で得られるメタノールやDMEの形態で容易に輸送・貯蔵し、消費地に俯存する低中温廃熱により水素に改質することで、バイオマス水素リッチガス化の課題を解決するのみならず、低中温廃熱の高質化・高度利用、中間生成物としてのメタノール・DME供給という、従来独立に検討されてきた個々のシステム概念を高度に包含した新たなシステム概念の提示となる。
研究では、初年度は、まず多目的ガス化の検証を可能とする実験系の構築を行い、1次元層流ガス化炉、加圧下での高速昇温が可能なイメージ炉を用いたシステムを構築し、基礎的なデータ取得準備に入った。次年度は、モデルバイオマス、ならびに一部実バイオマスについて、その熱分解特性を実験的に検討を行っている。また、低質廃熱の高質化再利用とのドッキングが期待できる炭化水素系燃料の水蒸気改質について諸特性を明らかにしている。さらに最終年度には、実バイオマス試料についてのガス化データ取得を完了し、実システムへの適用を意識したデータベース構築を行った。炭化水素系燃料の水蒸気改質についても引き続きデータベース構築を行い、さらに、システム解析を行うことで、このようなシステムの特性を明らかにし、本研究課題を完了している。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2003 - 2005

【配分額】48,490千円 (直接経費: 37,300千円、間接経費: 11,190千円)