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1分子科学 / 共役系高分子 / conjugated polymers / photophysics / single-molecule studies / １分子計測(SMD) / 1分子計測（SMD)

高分子のナノ科学において、共役系高分子鎖のコンフォメーションと光学的、電気的物性との相関は応用化に向けて重要な課題である。本研究では、共役系高分子一本鎖のコンフォメーションを能動的かつ精密に制御し、分光特性及び光電的機能を明らかにすることを目的にする。コンフォメーションの制御手法として、化学的な構造によるトポロジー、相分離ブロック共重合体が形成する一次元ナノシリンダー構造、またはマトリックスの極性を用いた。このような条件下での単一共役系高分子鎖が発する蛍光や電界発光を測定し、解析により会合状態、電荷移動状態などの光物理的特性、または電界発光ダイナミックスなどの光電的特性を研究した。

本研究成果の主な学術的意義として、共役系高分子ポリフルオレンの緑色発光帯、いわゆるg-bandの原因の解明が挙げられる。ポリフルオレンを用いた有機ELデバイスの色純度や効率の低下を起すg-bandは今まで多く研究され、原因としてはポリフルオレンの酸化が主に挙げられてきた。本研究では、ポリフルオレンの酸化がg-bandの出現に与える影響は小さく、電荷移動凝集体およびH-会合体の2種類の会合状態がg-bandの原因になっていることを明らかにした。この結果は高分子のナノ科学の発展、または共役系高分子を用いた光電デバイスの開発に大きく影響することが期待できる。

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本研究は,幅や高さが数10nmサイズのナノ流路を利用して,生体分子を1分子ずつ検出する1分子センシングデバイスを実現するために必要な要素技術の開発を目的としてスタートした。その結果,ナノ流路内でfAオーダーの感度を持つ電流計測系の構築に成功し,ナノ流路内での超高感度電流測定から,ナノ流路を流れるDNA1分子の検出に成功した。さらに,オンチップ型のfA級電流測定回路の集積化にも成功し,集積化1分子計測ナノ流体システムの構築を一歩進めることに成功した。

1分子生理・生化学 / 分子マニピュレーション / 1分子ナノ計測 / 1分子計測・操作 / 運動・輸送 / タンパク質・核酸の構造・動態・機能 / 生体膜・受容体・チャンネル / 1分子科学一般 / 分子モーター / ATP合成酵素 / F1モーター / 1分子操作 / 磁気ピンセット

本年は、本研究の最終年度であり、いくつかの具体的成果を上げることに成功した。全て、本研究で開発した磁気ピンセットを用いた研究である。まず、ADP阻害状態のF1モーターの回転子を、機械的に押すことによって活性化する現象の解明に成功した。これによって、F1モーターのADPに対する親和性が回転方向に沿って減少することを明らかにすることができた。この性質は、F1のモーターとしての性質を説明するだけでなく、逆反応であるATP合成をもうまく説明できる。すなわち、F1はモーターとして機能するときは、効率的にADPを解離しなくてはいけない。一方、合成酵素として機能するときは、溶液中から効率的にADPを結合しなくてはいけない。この二つの相反する性質は、本研究で明らかになったようにADPに対する親和性に強い角度依存性で説明がつく。また、1分子操作とマイクロ加工技術を組み合わせた実験によって、1分子のF1を逆回転させたときのATP合成効率の測定にも成功した。超微小の溶液空間にF1を閉じ込めて逆回転させることで、F1が合成したATP分子を濃縮することができる。合成されたATP量は、F1モーター自身の回転速度から見積もることができたい。この結果、εと呼ばれるこれまでさほど重要視されていなかったサブユニットが効率的な合成反応に重要であることが示された。

【研究連携者】
野島高彦	北里大学	一般教育部自然科学教育センター	(Kakenデータベース)
福場達洋	東京大学	生産技術研究所	特任准教授	(Kakenデータベース)