【研究領域課題番号】19K05183 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

金属クラスター / 活性化エネルギー / 解離反応 / 赤外解離分光法 / 気相昇温脱離法 / 量子化学計算 / 大気汚染物質 / 環境浄化触媒 / 質量分析法 / 赤外分光 / 赤外分光法 / クラスター / 質量分析

【研究成果の概要】

本研究では、気相分散した金属クラスター上での分子（一酸化窒素など）の解離反応の活性化エネルギーを測定するための装置の開発をおこなった。活性化エネルギーを求めるためには金属クラスターを加熱する必要がある。また、分子が解離したかを調べるためには、加熱したクラスターを冷却してプローブとなるアルゴン原子を付加する必要がある。これを実現するための装置を設計して既存の装置に組み込んだ。この装置を用いて金属クラスターに分子とアルゴンが付着した会合体の質量スペクトルを測定することができた。

【研究の社会的意義】

金属クラスターは触媒活性を持つことなどから注目されている。金属クラスター本来の活性を調べるためには気相分散させる必要があり従来の化学分析手法の適用には限界がある。そのためにクラスター上での分子の解離反応の活性化エネルギーの測定はおこなわれていなかった。本研究で開発した装置を用いることで、金属クラスター上での分子の解離反応の活性化エネルギーの測定が可能となる。活性化エネルギーがわかることで、組成を変えることなどによるクラスターの反応性の制御に対して指針が得られることが期待される。それにより、大気汚染物質である一酸化窒素などを効率よく分解できるクラスターなどが開発されることが期待される。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2019-04-01 - 2022-03-31

【配分額】3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)

【研究分野】物理化学

【研究領域課題番号】17K14433 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

気相クラスター / 気相反応 / 反応機構 / 幾何構造 / 質量分析 / イオン移動度分析 / クラスター / 反応性 / 速度定数 / 衝突誘起解離 / 昇温脱離 / 赤外分光 / 物理化学 / 化学反応

【研究成果の概要】

金属や金属酸化物の気相クラスターを研究対象とし、熱的条件下における気体分子との反応について実験及び理論計算により研究した。真空装置内でレーザー蒸発法によりクラスターを生成し、反応セル内で気体分子と反応させた後、気相昇温脱離法やイオン移動度質量分析法を用いた測定を行った。これにより、特にクラスター上に付加した気体分子について、結合の強さ(エネルギー)や付加形態(幾何構造)についての情報が得られる。実験と並行して量子化学計算を行い、クラスターと分子が反応した際の具体的な構造について検討した。

【研究の社会的意義】

金属や金属酸化物の気相クラスターは触媒反応のモデル系として研究される。従来の実験研究はクラスターが真空中に孤立した断熱条件での反応研究が主であったが、これは実際の触媒反応の環境とは大きく異なる。本研究では、反応で生成したエネルギーが速やかに拡散して熱平衡に達するような熱的条件下での反応実験を展開することで、よりリアルなモデル系として気相クラスターを扱う研究を行った。また、気相クラスターの反応機構について、これまでは理論計算に頼る研究が多く為されてきたが、本研究では実験科学的に反応過程のエネルギーや構造の情報を取得する手法を進展させた。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2017-04-01 - 2020-03-31

【配分額】4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)