【研究分野】地球宇宙化学

【研究領域課題番号】18654097 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

銅同位体比(65Cu / 63Cu) / 安定同位体化 / 質量分析 / LA-MC-ICP-MS / 伊豆小笠原弧 / 島弧火山岩 / 硫化物鉱物 / 同位体分別効果 / 親銅元素 / 銅同位体比(^<65>Cu / ^<63>Cu) / 硫化鉱物 / 島弧プロセス / 物質循環 / 同位体効果

【研究成果の概要】

本研究では、従来高精度の同位体比が測定できなかったCuについて、新しい分析方法を改善して0.01‰のオーダーの極めてわずかな同位体比変動が検出できるようにし、その同位体比変動から島弧下での物質循環を明らかにしようとした。火山岩試料は、HF-HC104-HN03で分解した溶液から陰イオン交換法を組み合わせてCuを分離し、MC-ICP-MSでCuの同位体比を精密に測定する方法を確立した。火山岩中に含まれる10-100ミクロン程度の硫化物鉱物については、新たに導入したフェムトレーザーを既設のMC-ICP-MSに接続して分析法の確立を図った。その結果、レーザー照射による同位体分別が、分析試料の組成によって異なることが明らかになり、Cu鉱物の主成分の違いに応じて標準物質を使うと、きわめて精度、確度のよい測定ができることを確立した。
伊豆小笠原島弧は島弧の中でもCu濃度が高い火山岩が噴出し、沈み込むスラブからのCuの寄与が示唆されている。このようなマグマの成因をCu同位体から探るため、火山岩や、火山岩に含まれている微小Cu鉱物について、本研究で確立した方法で分析を行った。現在得られている予備的な結果からは、火山岩試料はすべてがMORBやOIBで代表されるマントルのCu同位体比の範囲内に入っており、島弧に直行する方向での変化は認められなかった。スラブから供給されたCuは沈み込むプレートの表面を構成する(海水変質火山岩に含まれる)海水成分や海洋性堆積物成分ではなく、スラブ内部に存在するCuである可能性が高い。現在、八丈島や三宅島の火山岩に産する微小Cu鉱物のLA-MC-ICP-MS分析を行っており、それらの起源を島弧過程の枠組みの中で検討する。

【研究種目】萌芽研究

【研究期間】2006 - 2007

【配分額】3,200千円 (直接経費: 3,200千円)

【研究分野】エネルギー学一般・原子力学

【研究領域課題番号】07808054 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

アマルガム / アルカリ金属元素 / アルカリ土類元素 / 電解 / 同位体効果 / 質量分析 / 同位体比測定 / 酸化還元カリウム / 酸化還元 / カリウム

【研究成果の概要】

本研究は酸化還元過程の電子状態の同位体効果が化学交換の同位体効果に反映するか否かという問題に対し、実験的アプローチを取ったものであり、その方法として、軽い元素から重い元素まで同じような化学反応系で考えられる、アマルガムに注目した。
アマルガムの同位体効果はリチウムで詳しく観測されているが、その他の元素では信頼できるデータが殆ど無い。本研究ではアルカリ金属、アルカリ土類元素イオンから、カリウム、マグネシウム、ルビジウム、バリウム等についてアマルガム電解生成条件、質量分析計による同位体分析法の基礎実験と、アマルガム-水溶液、二相間の同位体効果の実測を目的とした。
本年度は、特にカリウム、マグネシウム、バリウムの同位体効果を実測した。この結果マグネシウムではリチウムと同様に軽い同位体がアマルガム相に濃縮し、カリウムとバリウムは、初期の段階で軽い同位体が濃縮されるが、時間の経過と共に同位体効果が逆転し、長時間の平衡後には重い同位体がアマルガム相に濃縮されるという奇妙な結果が得られた。この現象を解析した結果、平衡の同位体効果に温度依存性があり、分子振動の効果の小さい元素が常温領域で重い同位体のアマルガム相濃縮を示し、低温では検討した全ての元素が軽い同位体のアマルガム相濃縮傾向を示すことがわかった。またこの結果と以前から行なっているウランU(IV)-U(VI)酸化還元反応同位体効果を整理した。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】1995 - 1996

【配分額】2,100千円 (直接経費: 2,100千円)

【研究分野】エネルギー学一般・原子力学

【研究領域課題番号】05353014 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

同位体分離 / 同位体効果 / 安定同位体 / 質量分析 / NMR / ウラン濃縮 / 熱拡散 / 同位体利用

【研究成果の概要】

本年度、3回の研究集会を東工大原子炉研で開催し、安定同位体の分離技術や利用・応用分野等について、分担者や、関係者の協力を得て、次のような調査活動を行なった。
(1)同位体の物理化学に関する最近の研究動向調査:
同位体分離・分析技術の基礎となる、同位体の物理化学的特性、平衡・反応速度の同位体効果等の中で特に異常同位体効果に注目し調査した。
(2)同位体分離に関する最近の技術調査:
最近進歩が著しい、レーザーウラン濃縮、化学法ウラン濃縮、深冷壁熱拡散、プラズマ分離法等種々の同位体分離プロセスについて最近の新しい試みを調査した。
(3)同位体分析に関する最近の技術調査:
種々の質量分析計、可視発光分光法、NMR、等各種分析技術の安定同位体応用について調査した。
(4)安定同位体利用の現状調査:
農業、医療、工業、において製造、研究開発、諸試験等に使用される濃縮(安定)同位体について調査し、学術誌に発表した。
(5)新しい同位体利用分野と同位体分離技術適用分野の調査:
2重ベータ、ニュートリノ研究への同位体の応用について調査した。
(6)共同研究、国際研究集会の計画及び重点領域研究提案準備:
上記調査活動に基づき、異常同位体効果の研究を国際共同研究とすることを提案し、プラズマ同位体分離については国内の研究連絡会を作ることを提案した。また安定同位体の利用に関する国際会議を、1996年開催することを提案した。

【研究種目】総合研究(B)

【研究期間】1993

【配分額】1,800千円 (直接経費: 1,800千円)

【研究分野】原子力学

【研究領域課題番号】02453155 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ウラン / クロマトグラフィ- / イオン交換 / 同位体効果 / 質量分析 / ウラン濃縮 / 同位体分離 / 化学交換法

【研究成果の概要】

昨年度の研究結果に基づき、本年度の主要な研究タ-ゲットを次のように設定した。
1.ガドリニウムのイオン交換クロマトグラフィ-を行い、同位体分離係数を実測する。
2.高速陰イオン交換樹脂を充填した、分離装置を使用してUー232,Uー233の濃縮挙動を解析し、他のウラン同位体と比較する。
3.100℃以上での化学交換ウラン濃縮実験を行い、同位体分離係数の温度依存性を検討する。
本年の研究結果は上記番号と対応し、次の通りである。
1.EDTA、りんご酸を錯形成剤とするガドリニウムのイオン交換クロマトグラフィ-を行い、20m及び14mの長距離展開により、Gdー156,Gdー157,Gdー158のGdー160に対する同位体分離係数を決定した。EDTA系ではこの値が3.9×10^<-5>,4.0×10^<-5>,2.5×10^<-5>(上記同位体に対し)の値であった。
2.U(IV)ーU(VI)交換陰イオン交換クロマトグラフィ-を90m/日の速度で約200m展開し、Uー232,Uー233,Uー234,Uー235の濃縮挙動を実験的に検討した。その結果、奇数のUー233はUー235と同じ方向の異常性示し、Uー232は他の偶数核種と同じ正常性を示した。この事から同位体効果の偶・奇数依存性が確認され、核スピンが関与することが明らかとなった。
3.87℃と160℃でU(IV)ーU(VI)交換陰イオン交換クロマトグラフィ-を行い、同位体分離係数が温度に依存しない結果を得た。これも従来の理論を覆す事実である。

【研究種目】一般研究(B)

【研究期間】1990 - 1991

【配分額】6,200千円 (直接経費: 6,200千円)