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アト秒物理 / 高次高調波 / 量子制御 / 波動関数イメージング / 極端紫外領域 / アト秒 / 原子位相 / 極端紫外光 / 光イオン化 / 電子波動関数 / 光電子分光 / 高強度レーザー / 波動関数 / 極端紫外レーザー / アト秒科学 / 超短レーザーパルス

原子位相とスペクトル位相とを分離した二次元アト秒測定法の開発：2017年に研究代表者らは、奇数次と偶数次を含むアト秒レーザーパルス（高次高調波）と、赤外光を用いた「三つのイオン化過程」による量子干渉を用いて、光イオン化により放出された光電子のf-波やp-波などの角運動量成分ごと（部分波）の位相と振幅を決定した結果をサイエンス誌に発表した。一方、測定された光電子の部分波の位相は、(1)原子に由来する原子位相(atomic phase)と(2)アト秒レーザーパルス（高次高調波）のスペクトル位相(spectral phase)との和であり、これらの寄与をわけて測定することは困難だった。原子位相とは、複素数で表される原子の双極子モーメントの位相と関係があり、理論計算結果と直接、比較しうる値である。そこで本研究では、「二次元アト秒測定法」により、アト秒高次高調波のスペクトル位相差を決定し、放出された光電子の角運動量成分ごとの部分波の原子位相を求めた。具体的には、基本波と二倍波を組み合わせて希ガスに集光し、奇数次と偶数次を持つアト秒高次高調波を発生させる。ここで、基本波と二倍波との相対位相差をアト秒精度で変えることにより、スペクトル位相を変化させる。次に、アト秒高次高調波と、基本波との時間差をアト秒精度で変え、これらの二つのパルスによるイオン化過程で放出された光電子の干渉を測定した。得られた結果を解析することにより、スペクトル位相の寄与を差し引き、それぞれのイオン化過程で生成したf-波やp-波などの部分波ごとの原子位相の関係を得た。光電子のエネルギーがゼロに近い領域では、正確な量子力学計算が一般に困難であるため、本研究の実験結果は新たな精度の良い量子力学計算方法の開発に寄与すると考えられる。本結果はPhysical Review A誌に発表し、プレスリリースを行った。

アト秒科学 / 高次高調波 / 非線形光学 / 量子制御 / 極端紫外 / 真空紫外 / フェムト秒レーザー / 光学パラメトリック増幅 / 応用光学・量子光工学 / 量子波束 / ポンプ・プローブ / 原子・分子 / 振動波束 / ポンプープローブ測定 / 極端紫外光 / イオン化

アト秒パルス列を用いて、簡単な構造の分子の超高速ダイナミックスの観測と反応経路の制御に成功した。最初の実験ではH2+ 分子の振動波束が生成される際に~1fs程度の準備時間が必要であることが明らかになった (Nat. Commun. 6:8197 (2015).)。次に、N2をターゲットとした実験でアト秒電子波束生成が確認された(Sci. Adv. 1, e1500356 (2015))。H2+ 分子については、振動波束の動きを利用することにより乖離経路を2pσu状態から2pπu 状態へ、わずか8fsの遅延時間操作で切変えることに成功した(Nat. Commun. 7:12835(2016))。

研究代表者の知る限り、アト秒パルス誘起による量子波束制御の研究例はない。従って、アト秒パルスを超高速量子ダイナミックスを観測するためのプローブのみならず、励起や制御にも用いることができるということを実証した点で本研究の学術的な意義は大変大きい。これはアト秒パルスの高い光子エネルギーと広い周波数帯域という利点を複数の量子準位の励起に活かしたことによるものである。今後は、制御光とプローブ光を独立に制御することで、より複雑な量子波束制御への展開が期待できる。

【研究協力者】
高橋栄治		(Kakenデータベース)
古川裕介		(Kakenデータベース)
沖野友哉		(Kakenデータベース)
神田夏輝		(Kakenデータベース)
アブドルレザアマニ		(Kakenデータベース)
リンユーチー		(Kakenデータベース)