Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

プラズマ化学 / プラズマ触媒 / カーボンリサイクル / 炭素循環 / カーボンニュートラル / 二酸化炭素 / メタノール / メタン / 触媒反応

メタノール合成に用いる高活性触媒としてCuZn/Al2O3合金触媒を用い，誘電体バリア放電（DBD, Dielectric Barrier Discharge）の組み合わせによる反応促進効果を確認するとともに反応機構を明らかにした。DBDを照射したまま赤外吸収分光分析が可能な装置を新たに開発し，熱反応とプラズマ反応による表面化学種の違いを同定した。熱反応では，CO2とH2の混合ガス（H2/CO2 = 3）を流通させると炭酸塩（CO3*）の形成を確認できた。常温から500℃まで昇温すると炭酸塩のピークがわずかに増加したが，それ以外の変化はなかった。しかし，DBDを作用させると炭酸塩のピーク強度が顕著に強くなるとともに，ギ酸塩（formate：HCOO）の形成を確認できた。これらのピークは触媒温度に対して大きな変化を示し，この点も熱反応と明らかに異なる挙動を示した。CO2とH2を単独で交互に流通させて同様の実験を行った。H2をプラズマで励起するとCuに吸着したCu-Hに起因するブロードなピークが顕在化した。Hが吸着するとCuZnの伝導体に電子を供与するためCuZnの自由電子が増加し，赤外長波長域でプラズモン共鳴により触媒の赤外吸収（ベースライン）が増大することが明らかになった。DBDがCO2を振動励起させることは当初から想定していたが，プラズマはH2も効果的に励起しており，その結果スピルオーバーを促進してCH3OHおよびCH4を生成することを初めて明らかにした。吸着種の振動信号を獲得できない場合でも，電荷移動によるプラズモン共鳴を利用した反応診断の可能性を示したことも重要な成果である。

SOEC / CO2電気分解 / 炭素循環 / カーボンニュートラル / CO / 二酸化炭素資源化 / 電気分解 / 一酸化炭素 / 二酸化炭素 / 資源化

二酸化炭素(CO2)を資源として循環する炭素循環エネルギーシステムの産業実装による産業の革新的な低炭素化が本研究のゴールである。CO2の還元・資源化がキーテクノロジーであり、本研究では固体酸化物電気分解セル（Solid Oxide Electrolysis Cell、SOEC）を用いたCO2還元によるCO2資源化を目指している。社会実装に必要な大量還元の大面積化を実現するため、金属基板上にSOECを製膜した新たな金属基板支持SOEC (MS-SOEC)の開発を進め、セルの大面積化、大規模CO2還元の可能性を示し、合わせて、積層化（スタック化）のための技術課題の解決を目指した。
SOECの構造は既に実用が進んでいる固体酸化物燃料電池（SOFC）と同等の構成を有している。技術のボトルネックはセルの大面積化である。そこで金属基板上にSOECを製膜した金属基板支持SOEC (Metal Supported-SOEC, MS-SOEC)を開発した。本研究ではMS-SOECの大面積化、スタック化の課題の特定と解決を進め、大容量CO2還元の概念実証を目的とする。大面積セルの製作パラメータは金属基板構造、大気圧プラズマ溶射にそれぞれにあり、これらの製作パラメータの最適化を行い性能向上を計った。MS~SOECによるCO2電気分解そして一酸化炭素（CO）、酸素生成の実証に成功している。他に事例が見られず独自性の高い成果と判断された。COは炭素材料の素材物質として有用である。本研究ではMS-SOECの製作と実験的検討を行い、MS-SOECの有用性を検討することとした。

【研究分担者】
高須大輝	東京工業大学	科学技術創成研究院	助教	(Kakenデータベース)
佐伯功	室蘭工業大学	大学院工学研究科	教授	(Kakenデータベース)