Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

光誘起相転移ダイナミクス / 電子線回折 / 共鳴軟X線散乱 / スピンダイナミクス / 強相関電子系

本研究の目的は、時間分解型のパルス電子線回折および放射光X線を用いた共鳴軟X線散乱測定という世界的にも最先端の手法を用いることで、強相関電子系物質の結晶構造やスピン状態の超高速ダイナミクスを研究することである。特にフェムト秒領域の超短パルスレーザー照射下でこれらの物質の示す光誘起相転移に伴う構造と反強磁性状態変化に着目した研究を行う。本年度は主として研究のベースの実験手法となるフェムト秒領域の時間分解型電子線回折測定装置の開発を大学の実験室内で行った。フェムト秒領域の時間分解能を持つテーブルトップのパルス電子線回折測定装置を構築した。
パルス電子線の加速電圧は100keVに設定し、1kHzの超短パルスレーザーと同期した約3GHzのRF電場による電子線パルス幅圧縮という技術を用いて、ポンププローブ法によるフェムト秒領域の時間分解測定を実現した。シリコン薄膜の電子線回折測定を行い、シリコンの光誘起の構造変化の初期過程およびその時間分解能が約75フェムト秒以下と100フェムト秒以下であることを明らかにした。この100フェムト秒以下の時間分解能は、試料ダメージの少ない100keV領域の電子線回折実験としては世界初のものであり、今後、強相関電子系物質の光誘起の超高速の構造・スピンダイナミクスの研究に大きな貢献が期待できる装置となった。またスピン偏極率80%を超えるパルス電子源の導入も行い、十分な電子線量が出ていることも確認した。

光誘起相転移ダイナミクス / 共鳴軟X線散乱 / X線分光 / スピンダイナミクス / 強相関電子系 / 電子線回折 / スピン・軌道揺らぎ / 量子スピン軌道液体 / 光誘起ダイナミクス / フォノン

強相関電子系物質の電子構造のダイナミクスの研究を目的として、放射光X線を用いた時間分解型の共鳴軟X線散乱や電子線回折測定を行い、光照射・光誘起相転移に伴う構造と電子状態変化のダイナミクスに関する研究を行った。
本年度は主としてBa3CuSb2O9に関する研究を行った。Ba3CuSb2O9はCuサイトの軌道とスピンの揺らぎに興味がもたれる物質である。この軌道とスピンの揺らぎと酸素に入ったホールの関係性を共鳴軟X線散乱測定を用いて明らかにした。Ba3CuSb2O9には六方晶と斜方晶の2相が存在することが知られているが、酸素ホールはゆらぎの大きな六方晶相試料のみで観測される。Cu L吸収端を用いた光誘起ダイナミクス測定において、酸素ホールが入った六方晶相試料において、約6GHzのコヒーレント振動が観測されることを明らかにした。このコヒーレント振動の時間スケールは、この物質の持つスピン軌道ゆらぎの持つ時間スケールと一致する。一方、軌道ゆらぎのない斜方晶相試料のダイナミクスには振動が全く観測されなかった。
また、重い電子系Yb(Al1-xMnx)B4の電子状態に関する研究を行った。Mn 2p内殻を用いたX線吸収分光により、ドープされたMnサイトの電子相関がMnOなどの2価の酸化物と同程度であることを確認した。このことは遍歴系の化合物内の遷移金属の電子状態としては非常に意外な結果である。一方で、同じMn 2p内殻を用いた光電子分光測定からは、Mn 3d軌道が、BサイトおよびYb サイトのバンドとよく混成することで、やはり非常に遍歴的になっており、近藤効果による非磁性化が起こっていることが示唆された。この遷移金属サイトと希土類サイトのユニークな階層的な混成状態は、Yb(Al1-xMnx)B4における比較的高い反強磁性転移温度を持つ近藤半導体相の出現と密接に結びついていると考えられる。