Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

酸化亜鉛 / シリコン / 弗化カルシウム / エピタキシャル成長 / 紫外線発光 / 同時ドーピング / スパッタ法 / ヘテロエピタキシー / 紫外発光 / アクセプタ

本研究では、次世代の光・電子融合集積システムの基盤となる材料として、シリコン基板上にエピタキシャル成長可能な弗化物系化合物弗化カルシウム(CaF_2)ならびに直接遷移型ワイドギャップ半導体酸化亜鉛(ZnO)およびBeZnSeで構成される人工ヘテロ構造を提案し、この材料構成を用いたナノメートルサイズの人工単結晶ヘテロ構造の創製と、その量子構造制御によるフォトニクス素子への応用,特に紫外線レーザを視野に含む発光素子への応用に関する研究を目的として研究を行なった。本年度は以下の研究成果を得た。
1)ZnO結晶品質の向上を目的として、酸素欠損欠陥を低減させるため酸素雰囲気中での高温(900〜1100℃)アニールを試みたところ,フォトルミネッセンス測定において、バンド端エキシトンからの発光ピークがアニール前の100倍以上にも向上し、良好な紫外線発光を示す結晶が得られた。
2)ホール注入層に用いるためのp型ZnOの実現を目指した不純物ドーピングによる伝導性制御の研究を行った。まず、p型化を困難にしているアクセプタの低活性化率、低固溶限を克服するため、第一原理計算を用いた理論予測を参考に、Ga(ドナー)とN(アクセプタ)の同時ドーピングを試みた。ターゲットとして酸化ガリウム+酸化亜鉛、スパッタガスとして2酸化窒素を用いて成長温度、スパッタ電力等の依存性を調べた結果、10^<20>〜10^<21>cm^<-3>の高濃度のNアクセプタがドーピングされていることが確認された。
3)シリコン基板上に形成されたエピタキシャル弗化カルシウム(CaF_2)と、紫外線発光ワイドギャップ直接遷移型混晶半導体BeZnSeのヘテロエピタキシャル成長を試みたところ、基板温度250℃でエピタキシャル成長することが確認された。

酸化亜鉛薄膜 / エピタキシャル成長 / レーザーMBE / 格子整合基板 / 酸化亜鉛超格子薄膜 / エキシトン発光 / エキシトン誘導放出 / p型酸化亜鉛 / 酸化亜鉛 / 室温励起子紫外光レーザー発振 / 価電子制御 / p-n接合 / 残留ドナー濃度 / ScA1MgO_4 / 電流注入 / パルスレーザー堆積法

酸化亜鉛薄膜を原子レベルで平坦なサファイア基板c面上にレーザーMBEで成膜することによって、エピタキシャル成長を行うことができ、面内の配向や表面の極性の制御も実現した[I.Ohkubo et al.,Surf.Sci.Lett.443,L1043(1999)]。その結果、化合物半導体超格子と同レベルの品質を持つZnO/MgZnO超格子が作製でき、量子効果によるギャップのブルーシフトが観察された[A.Ohtomo et al.,Appl.Phys.Lett.75,980(1999);75,4088(1999)]。一般に半導体の価電子制御を行うためには薄膜の品質向上が不可欠であるため、さらに結晶性向上を目指し、酸化亜鉛薄膜と非常に格子整合性が良いScAlMgO4基板を採用することによって、単結晶レベルの結晶性を有する薄膜を実現した[A.Ohtomo et al.,Appl.Phys.Lett.75,2635(1999)]。その結果、エキシトン発光特性が向上し[T.Makino et al.,Appl.Phys.Lett.76,3549(2000)]、同じく高品質のZnO/MgZnO超格子とCdZnO/MgZnO超格子の室温エキシトン発光が明瞭に観測され[T.Makino et al.,Appl.Phys.Lett.77,975(2000);77,1632(2000);H.D.Sun et al.,Appl.Phys.Lett.77,4250(2000)]、ZnO/MgZnO超格子において室温でエキシトンの誘導放出が観測された[A.Ohtomo et al.,Appl.Phys.Lett.77,2204(2000)]。以上のように、p型酸化亜鉛の作製に関しては当初の目的を達していないが、酸化亜鉛薄膜のバンドエンジニアリングは大幅に進歩した。

酸化亜鉛 / シリコン / 弗化カルシウム / エピタキシャル成長 / 紫外線発光 / 同時ドーピング / スパッタ法 / 絶縁体半導体ヘテロ構造 / ナノクリスタルシリコン / 量子閉じこめ効果 / フォトルミネッセンス / 電流注入発光

本研究は、シリコン基板上にエピタキシャル結晶形成可能な絶縁体及び半導体超格子を用いた発光・受光デバイスを実現するための基礎研究として、これまで報告者らにより実現されたシリコン基板上へのナノクリスタル酸化亜鉛(ZnO)/弗化カルシウム(CaF_2)ヘテロ構造形成技術を確立し、さらに、その新しい材料系の光物性を明らかにするとともに、発光素子応用への基礎となる実験的・理論的研究を目的とする。この目的を達成するため、以下の成果を得た。
酸化亜鉛(ZnO)は約3.3eVのワイドバンドギャップを持つ直接遷移型半導体であることから、短波長、高効率の紫外域発光材料として期待されている。これまでに、シリコン基板上にエピタキシャル成長可能な弗化物系絶縁物弗化カルシウム(CaF_2)中にZnOのナノクリスタルの埋め込み構造が形成可能であることを初めて見出し、さらに、CaF_2をエネルギー障壁とするトンネル電流注入構造による発光を確認した。しかし価電子帯側の大きなエネルギー障壁が存在するため、ホールの注入が困難であり、わずかな発光しか得られない問題があった。そこで、本研究では以下の2つの観点で研究を行った。すなわち、1)ZnO結晶品質の向上、および2)ホール注入層に用いるためのp型ZnOの実現を目指した不純物ドーピングによる伝導性制御、の2点である。まず、ZnO結晶品質の向上を目的として、酸素欠損欠陥を低減させるため酸素雰囲気中での高温(900〜1100℃)アニールを試みたところ,フォトルミネッセンス測定において、バンド端エキシトンからの発光ピークが100倍以上向上し、良好な紫外線発光を示す結晶が得られた。また、ZnOのp型化に関しては,p型化を困難にしているアクセプタの低活性化率、低固溶限を克服するため、第一原理計算を用いた理論予測を参考に、Ga(ドナー)とN(アクセプタ)の同時ドーピングを試みた。ターゲットとして酸化ガリウム+酸化亜鉛、スパッタガスとして2酸化窒素を用いて成長温度、スパッタ電力等の依存性を調べた結果、10^<20>〜10^<21>cm^<-3>の高濃度のNアクセプタがドーピングされていることが確認された。