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アト秒科学 / 高強度場物理 / 第一原理計算

核のクーロンポテンシャルは核近傍で局所的に高い空間分解能を要求する。さらに核が動く場合、高分解能が必要な領域は時々刻々変化する。空間を一様に細かいメッシュで離散化しようとすると、多くの電子を含む分子ではその計算コストは現実的でない。この問題を解決し、我々がこれまでに開発してきた数値計算コードの応用範囲を分子に広げるため、原子核近傍での高い格子点密度と遠方での十分かつ低い格子点密度を同時に実現し、また原子核が動く場合にも拡張できる、複数の新たな柔軟かつ効率的な離散化を、数値計算コードに実装してきた。特に、一般化曲線座標および擬ポテンシャルの導入、Adaptive mesh refinementの導入を進めてきた。2021年度は、引き続き、一般的な分子に対して高次高調波発生や光電子分光といった実験と定量的に比較できる第一原理計算を行うための基盤の整備を進めた。サイズ無矛盾性を特長とする時間依存最適化結合クラスター法の開発を進め、3重励起振幅を近似的に取り扱うことで計算量を減らす改良に成功した。また、キラル分子を対象とした拡張に着手し、キラルモデル分子に2重円偏光パルスを照射した場合に発生する高次高調波スペクトルの強度と偏光を計算した。従来の電気双極子近似を超えて磁気双極子、電子4重極子相互作用も取り込み、実験の状況に即して分子配向について積分をとっており、大きな発展である。また、自由電子レーザーを使った実験との比較を念頭においたシミュレーションに着手し、窒素分子に2波長極端紫外光パルスを照射した際に放出される光電子の角度分布を計算した。

アト秒科学 / 高強度場物理 / 第一原理計算 / クーロン爆発 / 高次高調波発生

2018年のノーベル物理学賞の受賞対象となったチャープパルス増幅の発明によって高強度のフェムト秒レーザーパルスが実現された。ノーベル物理学賞選考委員会は、その主要な応用の第一に「高強度場物理とアト秒科学」を挙げている。私の研究室では、これをさらに発展させるべく、高強度レーザーパルス中の原子・分子の振る舞いを理論計算するために、様々な第一原理計算手法を開発してきている。本研究では、高強度レーザー場中で、分子がイオン化し解離（クーロン爆発）する現象を研究した。
我々が開発した完全に一般的な時間依存多配置自己無撞着場法を用いて、高強度レーザーパルスで照射された水素分子の挙動を第一原理計算した。この手法では、多電子系に対する時間依存多配置自己無撞着場理論を一般化して、電子軌道と原子核の軌道関数を準備し、全波動関数を粒子配置関数の重ねあわせとして表す。その結果得られた核間距離の時間発展を見ると、1陽子軌道1電子配置の場合（核-電子相関が考慮されていない場合）には励起された分子の振動しか見られないが、4陽子軌道16電子配置の場合（核-電子相関が考慮されている場合）には、それに加えて、イオン化した後に陽子同士がクーロン反発で解離するクーロン爆発が見られ、実験と整合した正しい計算が出来ていることが分かった。
原子核の質量は電子の質量よりもはるかに大きいため、通常は古典力学的に取り扱われたりボルン・オッペンハイマー近似（電子と原子核の運動を分離して、それぞれの運動を表す近似法）が使われたりするが、上記の複雑な過程を正しく記述するにはそれらを超えた理論が必要であった。本研究の成果はそれを可能にした。

アト秒科学 / 量子エレクトロニクス / 強光子場科学 / 高強度場物理 / 第一原理計算

超短パルス高強度レーザーに照射された分子の中における電子のダイナミクスを、第一原理シミュレーションの結果を解析することで明らかにした。水素分子のEnhanced Ionizationをボーム経路を用いて解析した結果、従来考えられていたのとは違って、低いポテンシャル井戸からイオン化するプロセスも重要であることを明らかにした。また、多配置時間依存ハートリーフォック法を用いて、3電子以上の分子、3原子以上の分子、非直線分子からの高次高調波発生を、世界で初めてシミュレーションすることに成功した。また、アト秒パルスで照射された分子中における、電荷マイグレーションのシミュレーションに成功した。

【研究連携者】
佐藤健	東京大学	大学院工学系研究科	特任講師	(Kakenデータベース)