Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

バイオ燃料電池 / レドックスポリマー / 酵素反応 / 失活 / カーボン / グラフト重合 / 表面処理 / 超耐熱性酵素 / 吸着変性

本研究では、酵素を触媒に用いて、グルコースなど生体に安全・安心な燃料を電気エネルギーへ変換するバイオ燃料電池の高電流密度化へ向けた検討を行った。実用化水準の高電流密度を実現する可能性を有するレドックスポリマーをグラフト重合したカーボン三次元酵素電極において、電流密度を抑制している主要因が、酵素がカーボンへ物理吸着する際の変性・失活であることを示した。また、酵素の失活抑制に有効な手法を開発した。

マイクロリアクタ / 人工細胞 / 協調システム / 集積システム / グラフト重合 / pH・分子認識ゲート / ノイズキャンセリング / 酵素反応 / 分子認識ゲート

本研究では、環境応答型マイクロカプセルの開発を行った。マイクロカプセルのシェル部分に環境応答ポリマーをグラフト重合させ、コア部分に酵素を導入することで、人工細胞に見立てたマイクロカプセルを作成した。さらに、逐次的な反応系を持つ複数のマイクロカプセルの連携により、従来型反応器では困難なノイズキャンセリングが実現できることを、数値シミュレーションを用いて証明した。

刺激応答材料 / 酵素 / マイクロカプセル / 膜 / 人工細胞 / 酵素反応 / グラフト重合 / プラズマ重合 / 人口細胞 / マイクロリアクタ

本研究ではコア・シェル型のマイクロカプセルのコア部に、反応部位である酵素グルコースオキシダーゼ(以下GOD)を封入し、シェル部の多孔膜細孔内部にpHに応じて相転移を示すN-isopropylacrylamide-Acrylic acid(以下NIPAM-AA)共重合ポリマーをグラフト固定した、新しいマイクロカプセルリアクタを開発した。系のpHが高いときには細孔内部のpH認識ポリマーが親水性となり、系中に存在する基質であるグルコースは細孔内部に拡散しGOD触媒反応が進行する。pHが低いときには細孔内部のpH認識ポリマーが疎水性となり、系中に存在するグルコースは細孔内部に拡散しにくく、GOD触媒反応が進行しない。一般に酵素封入マイクロカプセルは内部に封入する酵素活性の失活が問題となる。さらにこの酵素封入マイクロカプセルに環境応答性能を付与する化学的手法も検討が不十分なのが現状である。本研究ではこれらの問題点を解決するため、マイクロカプセルを調製後に酵素溶液に含浸することでマイクロカプセル内に酵素を封入し、この酵素封入マイクロカプセルにプラズマを照射し、その後にグラフト重合手法を用いてシェルの細孔内部にpH認識ポリマーを固定する新しい方法を適用した。プラズマ照射によってマイクロカプセル表面の膜細孔が活性化されラジカル反応開始点が形成されるが、カプセル内部に封入したGODの活性は維持され、プラズマ照射および、その後のグラフト重合反応において酵素活性はほぼ失活しないことを発見した。グルコースの拡散実験を行ったところ、pH5.0のときとpH4.0のときのグルコース透過係数は2.6倍であった。さらにGODを封入してpH認識ポリマーを固定したマイクロカプセルリアクタにグルコースを添加して反応性を確認した。pH5.0のときの反応性は、pH4.0のときの2.7倍であることが分かった。

【研究分担者】
伊藤大知	東京大学	医学研究科	准教授	(Kakenデータベース)
田巻孝敬	東京工業大学	資源化学研究所	助教	(Kakenデータベース)
大橋秀伯	東京工業大学	資源化学研究所	助教	(Kakenデータベース)