ゼオライトの触媒機能を高度に利用した環境調和型化学プロセスの開発
【研究分野】触媒・化学プロセス
【研究キーワード】
ゼオライト / 環境調和プロセス / 触媒 / メタロシリケート / ベックマン転位 / アンモオキシム化 / 芳香族化 / イソブテノール / シクロヘキサノンオキシム / ε-カプロラクタム / チタノシリケート / モルデナイト / シリカライト / ヘプタン / 異性化 / 白金 / オキシム化
【研究成果の概要】
ゼオライトの触媒としての多面的高機能性を利用することで、環境調和型化学プロセス実現のための基礎的知見を得ることを目的とし、シクロヘキサノンのアンモオキシム化、シクロヘキサノンオキシムのベックマン転位、ヘプタンの異性化、ブタンの芳香族化およびイソペンテノールの合成について検討した。
1.シクロヘキサノンの液相アンモオキシム化に有効な触媒として、チタンを結晶骨格中に組み込んだモルデナイト型およびMCM-22型チタノシリケートを調製した。導入したTi^<4+>がゼオライト骨格中に組み込まれていることを明らかにした。液相アンモオキシム化に対し、これらの触媒が高い活性と選択性をもつことを見いだした。
2.シクロヘキサノンオキシムのベックマン転位に対し、酸強度を制御した各種ゼオライトを触媒として用い、その中でフェリエライトおよびCa-Aゼオライトが_ε-カプロラクタム生成に高い選択性を示すことを明らかにした。また、速度論的検討から反応機構を推定し、それに基づき溶媒の効果を説明した。
3.白金を固体酸性の異なる各種ゼオライトに担持した二元機能触媒を用い、ヘプタンの異性化を行った。Y型、β型、モルデナイト等を種々の方法で修飾し固体酸性を制御した結果、Pt-βが高い異性化活性をもつことを見いだした。
4.ブタンからの芳香族炭化水素合成に対し、Pt-Ge系金属間化合物を担持したH-ZSM-5ゼオライトが高い活性、選択性、安定性を示すことを明らかにした。
5.イソブテンとホルムアルデヒドからのイソブテノール合成に対し、Feを骨格中に含むMCM-22型チタノシリケートが高い活性、選択性および活性の持続性を示すことを明らかにした。
以上の知見から、これらの反応が環境調和型化学プロセスとして実現可能であることを提言した。
【研究代表者】
【研究分担者】 |
| 小松 隆之 | 東京工業大学 | 大学院・理工学研究科 | 助教授 | (Kakenデータベース) |
| 小國 正晴 (小国 正晴) | 東京工業大学 | 大学院・理工学研究科 | 教授 | (Kakenデータベース) |
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【研究種目】基盤研究(A)
【研究期間】1997 - 1999
【配分額】37,300千円 (直接経費: 37,300千円)