【研究分野】生物物理・化学物理・ソフトマターの物理

【研究領域課題番号】26800224 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光合成 / プロトン移動 / 水分解 / 量子化学 / 分子動力学 / 水素結合 / 酸解離定数 / 蛋白質 / 酸素発生 / 蛋白質構造 / 理論化学 / 光化学系II / NMR化学シフト / 量子化学計算 / 酸解離定数pKa / 水分解反応 / 理論計算 / 水分子

【研究成果の概要】

高等植物・藻類が行っている酸素発生型の光合成では，光化学系II (PSII) 蛋白質が光エネルギーを使って水分子を分解し，１つの酸素分子と４つのプロトンが発生する．この水分解反応の機構を量子化学的計算によって明らかにした．４段階からなる水分解反応において，第一段階で１つのプロトンがPSIIの活性部位(Mn4CaO5錯体) 近くの水分子鎖を通って排出される．第三段階では，別のプロトンが錯体付近に存在するアスパラギン側鎖 (D1-Asp61)を経由して排出される．第四段階から第一段階に戻るときに残りのプロトンが排出される．

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2014-04-01 - 2018-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】構造生物化学

【研究領域課題番号】24227002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光化学系II / 光合成 / 水分解酸素発生機構 / X線結晶構造解析 / Mn4Caクラスター / Mn原子混合原子価 / Kokサイクル / 人工光合成 / 水分解 / 酸素発生 / 金属クラスター / 酸化状態 / SPring-8 / Ｘ線結晶構造解析 / 水分解酸素発生 / 酵素反応

【研究成果の概要】

我々は、光合成で水から酸素を発生させている光化学系II(PSII)の結晶構造を、2011年に1.9 Aの高分解能で報告した。これにより、酸素発生Mnクラスターのもっとも安定な状態とされるKokのS1状態の構造が明らかとなった。しかし、PSIIの酸素発生機構をより深く理解するためには、反応の進行とともに変化するPSIIの構造を知る必要がある。本研究では、４種類の除草剤の複合体、サブユニットの一つを失った変異体、ヨウ素イオンにより失活したPSIIなど多数の結晶構造を明らかにした。またS1状態の前後のS0、S2状態について研究を進め、PSIIの酸素発生機構に関する多くの新たな知見を得た。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2012-05-31 - 2017-03-31

【配分額】178,750千円 (直接経費: 137,500千円、間接経費: 41,250千円)

【研究分野】生物物理・化学物理

【研究領域課題番号】22740276 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光合成 / 蛋白質 / 非線形光学分光 / クロロフィル / 電子移動 / プロトン移動 / 水素結合 / 構造ゆがみ / 励起エネルギー移動 / 水素結合ネットワーク / 協奏的 / 光化学系II / 水分解 / マンガンクラスター / 紅色光合成細菌 / 色素 / 生物物理 / 化学物理 / コーヒーレンス / 光合成色素蛋白質 / コヒーレンス / 電場変調吸収分光 / 四光波混合分光 / カロテノイド / 量子マスター方程式

【研究成果の概要】

植物や藻類の行う光合成では，蛋白質に埋め込まれた色素が光のエネルギーを集め，そのエネルギーを効率よく伝達している．そのエネルギーは電子移動やプロトン移動を引き起こすことに使われ，水の分解・酸素発生反応を実現している．反応のしくみを明らかにするためには，実験的にだけでなく，理論的に（計算機を用いるなどして計算することによって）アプローチすることも不可欠である．本研究では，実験結果をうまく説明できる理論を構築し，光合成蛋白質においてエネルギー伝達・電子移動・プロトン移動が起こるしくみの一端を明らかにした．

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2010-04-01 - 2014-03-31

【配分額】3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)