Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

本研究の目的は、論理的な立場から表面光化学の電子プロセスを明らかにすることである。表面-分子系の理論モデルとしてクラスラ-モデルとDipped Adcluster Model(DAM)を用いて、その系の基底状態と励起状態の電子構造およびエネルギーをSAC-CI法などの量子化学計算により求めた。以下に具体的な研究成果を述べる。
1.金属表面上の表面励起プロセス:発光や電子放出を伴う吸着現象(Cl/K系)、Pt表面からの吸着CO,NO分子の光刺脱離に対して、SAC-CI法により励起状態のポテンシャルカーブを描き、そのダイナミックスを研究した。表面-分子系の励起状態や電子移動状態が関与する現象として、SERS(表面補強ラマン散乱)やSTM(走査型トンネル顕微鏡)についても研究し、新しい理論モデルを提案することによりそのメカニズムを明らかにした。2.金属および金属酸化物表面上における触媒反応:金属および金属酸化物表面上で起こる吸着や分解反応の反応は、熱反応であるにもかかわらずしばしば励起状態の関与が見られる。今回、そのような触媒反応として、酸素、水素の吸着、ギ酸の分解、GaAs表面のエピタキシャル成長に関して研究を行った。
3.金属醋体の電子スペクトル:金属表面と金属醋体のアナロジーから、種々の金属醋体の励起状態の理論計算を行った。SAC-CI法による結果は、いずれの場合も実験スペクトルを良く再現し、それに基づいて信頼できるアサインメントができた。
4.金属醋体の光化学反応:金属醋体に対しては、更に、光励起に引き続いて起こる光分解や光異性化反応について研究した。具体的には、MnO_4とNi(CO)_4の光分解、Pt-アセチレン、エチレン醋体の光異性化反応に大して、関与する励起状態の特定、中間体の構造決定などを行った。

【研究分担者】
中井浩巳	京都大学	工学研究科	助手	(Kakenデータベース)
波田雅彦	京都大学	工学研究科	助教授	(Kakenデータベース)