【研究領域課題番号】20K14644 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

高分子気体分離膜 / 有機・無機ハイブリッド膜 / 固有微細孔性高分子 / シリカ / 二酸化炭素 / 溶解度係数 / 拡散係数 / 分子シミュレーション / 分子動力学シミュレーション / モンテカルロシミュレーション / 溶解・拡散モデル / 溶解・拡散機構

【研究成果の概要】

本研究では，分子シミュレーションを用いて，高分子気体分離膜内における気体の溶解・拡散過程を解析した．具体的には，固有微細孔性高分子の一つであるPIM-1と，PIM-1/シリカから成る有機・無機ハイブリッド膜を対象とし，膜内における二酸化炭素，メタン，窒素の溶解・拡散挙動を解析した．その結果，PIM-1/シリカ界面近傍に多くの気体分子が溶解し，溶解度係数が増加することが分かった．また，シリカが存在することで，分子鎖のパッキングが阻害され，メタン・窒素の拡散係数は増加する一方，シリカ表面のヒドロキシ基の影響で，二酸化炭素の拡散係数は低下することが分かった．

【研究の社会的意義】

有機・無機ハイブリッド膜は，二酸化炭素の高透過性・高選択性を両立できる気体分離膜として，大きな注目を集めている．有機・無機ハイブリッド膜では，ポリマーと無機粒子の界面近傍における気体の溶解・拡散挙動が分離性能に大きな影響を与えるが，界面近傍の現象を実験的に詳細に捉えるのは容易ではない．本研究では，分子シミュレーションを用いることで，固有微細孔性高分子/シリカ界面における気体の溶解・拡散挙動を解明することに成功した．本研究成果は，有機/無機界面系における気体の溶解・拡散過程に関する基礎的知見を与えるものであり，種々の有機・無機ハイブリッド膜の解析に応用できるものと期待される．

【研究種目】若手研究

【研究期間】2020-04-01 - 2022-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究領域課題番号】18K13517 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

アクアポリン / 分子動力学計算 / 分子透過 / 細胞膜 / 浸透圧 / アニオン透過 / 水透過 / タンパク質立体構造予測 / 分子動力学シミュレーション / アニオン / 水分子 / 分子シミュレーション

【研究成果の概要】

膜貫通タンパク質であるアクアポリンによる分子の選択的透過機構を分子レベルで明らかにするために，分子動力学シミュレーションを行った．アニオンチャネルとして知られるアクアポリン6は実験による立体構造の報告がないため，タンパク質立体構造予測法によって構造をモデル化した．モデル化したタンパク質構造の生体膜中における安定性をシミュレーションにより確認した．さらに，塩化物イオンの透過経路を特定し，イオン透過時の透過経路内への水分子の充填が重要であることを分子レベルで明らかにした．

【研究の社会的意義】

立体構造予測法および分子動力学シミュレーション法を実験による立体構造の報告がない膜貫通タンパク質へ適応し，タンパク質による分子の選択的透過機構を分子レベルで明らかにしたことは，学術的意義がある．アクアポリンは高速かつ選択的な分子透過を実現している膜貫通タンパク質であり，そのようなタンパク質の分子透過機構の解明は，淡水化技術への応用を見据えたナノスケール細孔の開発にも繋がり，学術的・社会的に意義がある．

【研究種目】若手研究

【研究期間】2018-04-01 - 2020-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究領域課題番号】18H01188 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ガラス転移 / 過冷却水 / 高分子ガラス / フラジリティ / ボゾンピーク / ケージジャンプモデル / ストークス-アインシュタイン則 / 分子動力学シミュレーション / 過冷却液体 / 構造緩和 / スローダイナミクス / 分子シミュレーション

【研究成果の概要】

ガラスの劇的スローダウンとは、ガラス形成物質の緩和時間が有限温度で発散的傾向を示すことを意味する。その温度依存性にはおおまかに2種類ありフラジリティという指標によって分類されてきた。フラジリティを理解することはガラス形成物質を分類する上で本質的であり、そこで水・高分子・シリカ・金属ガラスを対象にした分子動力学シミュレーションによる理論解析を展開し、個別各論的な研究を乗り越える俯瞰的な研究をおこなった。特に、物質輸送の凍結度よりも粘性が見かけ上増大するStokes-Einstein則の破綻やデバイ則より過剰に励起されるボゾンピークという、ガラス形成物質の普遍的な異常性を包括的に解析した。

【研究の社会的意義】

通常液体を冷却すると結晶固体となる。しかし、急冷や不純物の混合などの条件によって結晶化が阻害されることがある。このとき液体は過冷却状態となり、さらに冷却することでガラス状態へと転移する高分子ガラス、分子性ガラス、金属ガラスなどの材料の発展の一方で、ガラス転移に関する基礎的理解には数多くの課題が未だ多数残されている。本研究課題では分子動力学シミュレーションにより、様々なガラス形成物質で普遍的に見られるStokes-Einstein則の破綻やボゾンピークといった異常性に対して、俯瞰しうる知見統合を通した問題解決をおこなった。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2018-04-01 - 2022-03-31

【配分額】13,520千円 (直接経費: 10,400千円、間接経費: 3,120千円)

【研究分野】連携探索型数理科学

【研究領域課題番号】15KT0103 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

分子動力学シミュレーション / 分子生物学 / 数理科学 / 計算幾何学 / 時系列解析 / 分子シミュレーション / ダイナミクス変化 / 分子動力学 / タンパク質 / 分子ダイナミクス / 生体分子 / 分子設計 / エントロピー / 計算幾何 / 構造解析 / タンパク質-リガンド相互作用 / 解析理論

【研究成果の概要】

計算機が進歩したことで、近年、生体分子の分子動力学シミュレーションを大規模におこなうことができるようになった。本研究では、分子動力学シミュレーションから数理科学的手法でダイナミクスの様々な特徴を抽出する手法を考案した。例えば、skeletal coreの概念を使うことで、解析の中で見かけの運動が現れてしまう効果を抑えることができるようになった。また、特異スペクトル変換法をおこなうことで運動の変化を簡単に自動検知できるようになった。

【研究の社会的意義】

本研究は、最近の発展が目覚ましい分子動力学シミュレーションと数理科学的解析との融合を狙ったものである。実際に、skeletal coreや特異スペクトル変換の技術はこれまで検知できなかった生体分子の特徴を取り出すことに成功している。数理科学的手法で新たに解析できるようになった生体分子の特徴は、今後、生体分子の機能を解析したり医薬品を設計したりする基盤として役立つと考えられる。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2015-07-10 - 2020-03-31

【配分額】4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)

【研究分野】熱工学

【研究領域課題番号】15H02222 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

クラスレート水和物 / 分子動力学シミュレーション / モンテカルロシミュレーション / 充填率 / 平衡条件 / 分子動力学 / 相平衡 / 占有率 / クラステート水和物 / 分子シミュレーション

【研究成果の概要】

分子シミュレーションを用いて，メタンをはじめとした様々なゲスト分子に対応した相平衡条件の予測が可能となる計算方法を確立した．クラスレート水和物／水／ゲストの系において，温度・体積一定の分子動力学シミュレーションを用いて相平衡条件を求める直接的な方法を提案し，実験結果および先行研究と比較し，本研究の妥当性を示した．また，クラスレート水和物・ゲストの系から充填率を自動的に再現するギブスアンサンブル・モンテカルロシミュレーションの計算方法を提案した．これらの計算とメタンや水素等の実験の相平衡データと比較し，本方法の検証を行い妥当な結果を得た．

【研究の社会的意義】

分子動力学シミュレーションによってクラスレート水和物の相平衡状態を求める方法が提案された．この方法を用いることにより様々なクラスレート水和物の相平衡状態を求めることできる．また，本方法を発展させることにより固体・液体・気体の３相平衡状態を求めることができるようになる．また，ギブスアンサンブル・モンテカルロシミュレーションにより充填率を求めることができるようになり，様々なクラスレート水和物の充填率を計算できるようになった．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2015-04-01 - 2020-03-31

【配分額】44,330千円 (直接経費: 34,100千円、間接経費: 10,230千円)

【研究分野】熱工学

【研究領域課題番号】25630070 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

分子動力学シミュレーション / 淡水化 / カーボンナノチューブ / アクアポリン / 分子動力学 / 水 / 水／メタノール混合系 / 水／エタノール混合系 / 分子シミュレーション / 揺らぎ / 電場

【研究成果の概要】

細胞の内外を分ける細胞膜内に存在するタンパク質であるアクアポリンは，水分子のみを透過する特殊な分子である．この分子の特徴を研究し，カーボンナノチューブを用いて淡水化のための新規透過膜について研究を行った．アクアポリン内部のアミノ酸間の距離のゆらぎを解析した結果，1/fゆらぎであることを示した．またカーボンナノチューブを用いた系においては，電場を印可することにより水のみの系ではカーボンナノチューブ内に螺旋状の氷構造ができることがわかった．水／アルコール混合系に電場を印可した際には，水分子のみがカーボンナノチューブ内に存在し，水とアルコールの分離を行うことに成功した．

【研究種目】挑戦的萌芽研究

【研究期間】2013-04-01 - 2016-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)