Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

光誘起相転移 / 高強度テラヘルツパルス / 強相関電子系 / 量子トンネル効果 / ポンプープローブ分光 / モット絶縁体 / 超高速現象 / テラヘルツパルス / 絶縁体－金属転移

強相関系物質の光誘起相転移現象は、光物性や非平衡物理の新しいトピックスとして、盛んに研究されている。また、この現象は、高効率・超高速に生じるものもあるため、将来の光スイッチングデバイスへの応用が期待されている。しかし、光子エネルギーの大きい可視光や近赤外光による励起を引き金として生じるため、必然的に系の温度上昇が生じる。その結果、基底状態への回復に数十ピコ秒の時間を要するため、光スイッチとしての高速性が失われる。この問題を解決するために、可視光よりも約三桁光子エネルギーが小さいテラヘルツパルスを用いて、温度上昇の効果を抑えることを考えた。
本研究では、まず、これまでに構築したテラヘルツポンプ－光プローブ分光系にクライオスタットを導入することによって、4 Kから300 Kまでの温度における、テラヘルツパルス照射後の反射率スペクトル変化の測定を可能にした。クライオスタットの窓材によるテラヘルツパルスの電場強度の減少を抑えるため、窓材にはダイアモンドを用いた。これにより、低温においても2.5 MV/cmの電場強度を持つテラヘルツパルスを利用できるようになった。
次に、電子と正孔がクーロン相互作用により励起子を形成することによって絶縁体化した励起子絶縁体Ta2NiSe5を対象として、テラヘルツポンプー光プローブ分光を行った。1.9 MV/cmのテラヘルツパルスを照射することによって、バンドギャップよりも低エネルギー側において、反射率が増加するドルーデ応答が現れた。反射率変化の大きさはテラヘルツ電場強度に対して閾値的であった。これらの結果から、テラヘルツパルスによる量子トンネル効果によってキャリアが生成したと考えられる。さらに、生成されたキャリアの遮蔽効果によって、励起子の吸収が低エネルギー側にシフトすることが分かった。

超高速現象 / 電子状態 / 時間分解光電子分光 / 仕事関数 / 光電子分光 / トポロジカル相 / 非平衡電子状態 / トポロジカル絶縁体 / 強相関電子系

前年度に、従来を1-2桁上回る<1meVの精度で仕事関数を測定できることを発表した（YI et al., Commun. Phys. 2020）。本年度はこの手法を時間分解光電子分光法（TARPES）に応用し、仕事関数を介してフェムト秒域パルスで瞬間的に励起された結晶表面の様子を調べた。
仕事関数を高精度で測定するためには、試料から放出される低速な光電子をきちんと分析できるようにTARPES装置の仕様を調整する必要がある。このために試料に電位を加える電極を通し、さらに真空チャンバー内に不要な構造物を極力排して光電子が飛行する試料と電子分析器の間の真空準位のムラを少なくした。
グラファイトについて、まず0.13 mJ/cm2のポンプ強度で測定を行った。フェルミ準位近傍では光パルスで衝撃的に励起された電子のダイナミクスが明瞭に観測された。一方、光電子分布の低速側にあらわれる仕事関数のカットオフは標準偏差70マイクロeVの精度で動かなかった。
ポンプ強度を上げていくとやがて多光子過程を経て大量の光電子が出てくる。多光子光電子はプローブ光で出る光電子の分布を乱すため、精密なTARPES測定を行う際にはこの放出を抑える必要があるが、仕事関数を測定する目的ではこの限りではない：仕事関数のカットオフをみるための光電子分布は、プローブ光で放出される光電子のものである必要はないためである。すなわち、仕事関数を見る目的に絞れば、通常TARPESでは調べることができない強励起域を調べることができる。
多光子光電子が放出される0.76mJ/cm2までポンプ光の強度を上げて、多光子光電子分布の低速側にあらわれる仕事関数のカットオフを観測し、このエネルギー位置およびカットオフの幅を5.9eV光で出る光電子分布のものと比較した。カットオフのエネルギーは弱励起のものと100マイクロeVの精度の範囲で変化しなかった。

光誘起相転移 / 超高速現象 / ポンプ―プローブ測定 / 強相関電子系 / ポンプープローブ測定 / 光物性 / 光誘起創転移

本研究では、自作した非同軸オプティカルパラメトリックアンプから発生させた超短パルス光を利用した高時間分解能のポンプ―プローブ分光測定を行うことで、強相関電子系であるモット絶縁体や有機電荷移動錯体における光励起後の電子ダイナミクスを解明した。特に、二次元モット絶縁体であるNd2CuO4において、磁気ポーラロンの生成や2マグノン励起に関わるコヒーレント振動といった電荷・スピンダイナミクスを実時間観測することに成功した。

超高速現象 / 高温超伝導体 / 光電子分光 / 超短パルスレーザー / トポロジカル絶縁体 / 表面光電効果 / 非線形光学過程 / トポロジカル絶縁体 / 強相関電子系

時間分解角度分解光電子分光を用いて、銅酸化物高温超伝導体の研究を行った。光パルス照射後の非平衡電子状態とその過渡変化を広い運動量空間に渡って捉えることに成功した。スペクトルの過渡変化は、準粒子分散に現れるキンク構造より低励起エネルギー側でのみ起き、ノード近傍の超伝導ギャップが過渡的に消失することが明らかとなった。この結果から、キンクに関わるボゾンモードと準粒子励起の散乱レートが増大することでノード近傍のスペクトル強度が過渡変化し、フェルミ準位近傍では超伝導ギャップが埋るという知見を得た。また、光励起された表面からの光電子の出易さが過渡的に変化することが捉えられ、光電子放出のメカニズムに関して新たな知見を得た。