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ヨウ素129 / 加速器質量分析 / 土壌 / TOF

ヨウ素129の加速器質量分析にとって、安定同位体ヨウ素127の妨害とともに、さまざまな分子イオンの妨害を明確に分ける必要がある。本研究では、ヨウ素129の定量法として、7+イオンを利用し、ガスカウンターを利用するシステムと、TOF(Time Of FIight=飛行時間分析法)とガスカウンターを組み合わせるシステムを開発した。前者は、加速後のイオンを分析電磁石および静電偏向機の組み合わせにより、電荷あたりの質量を高分解能で分析し、さらにガスカウンターによって妨害イオンを分離するシステムである。一方、TOFを用いるシステムでは、さらにイオンの速度分析を加えることによって、より感度を向上させようとしたものである。しかしながら、TOFを構成する検出器部分でのビームの散乱により、検出効率が落ちてしまうという欠点がある。さまざまに改良を加えたところ、最終的には50%の検出効率を実現した。
一方、サンプルの前処理において、AgIを精製する際に、AgClとの共沈プロセスを入れると効果的であることが知られている。しかしながら、AgClとの共沈を行った場合、加速器質量分析用ターゲットのAgI中にAgClが混入してしまう。その際、最終検出器には、^<37>Cl^<2+>イオンが混入する。^<37>Cl^<2+>イオンのフラックスが大きい場合、検出器中の電場を乱し、正常な測定ができなくなることがあった。前処理段階におけるAgClの混入量は、わずかであり、その量を制御するのは困難であった。そこで本研究では、ヨウ素129の^<6+>イオンを試した。質量数129に対して電荷6という組み合わせは、公約数を持つため、一般的には避けるケースであるが、Clイオンに対しては、妨害となる可能性が低い。実際に^<129>I^<6+>を検出してみると、重大な妨害は存在せず、ターゲット中のAgClの混入の影響を受けることなく測定可能であることが明らかになった。
こうして確率した^<129>I-AMSシステムを用いて、青森県六ヶ所村の表層土壌中の^<129>Iを測定した(サンプルは、2005年11月に採取した)。その結果、表層土壌1kg中の^<129>Iの放射能は、0.05mBq程度であり、日本国土におけるバックグラウンドレベルにとどまっていることが明らかになった。

加速器質量分析 / タンデム加速器 / ヨウ素129 / TOF / ガスカウンター

昨年度、東京大学原子力研究総合センタータンデム加速器研究部門に設置されているタンデム加速器ビームシステムのAMSコースに設置した、ガスカウンターによるヨウ素129測定システムについて、スペクトル中に現れる妨害分子イオンを同定し、^<129>I/^<127>I比で、3×10^<-14>のバックグラウンドを達成した。ついで、バックグラウンドを決めている要因を検討し、次の3つの可能性まで絞り込んだ:
1)安定同位体^<127>Iの紛れ込みによる影響
2)テルル128(^<128>Te)の紛れ込みによる影響
3)ブランクサンプルに^<129>Iそのものの含まれている可能性
これを明らかにするため、MCP(Multi Channel Plate)-MCPによるTOFシステムを構築し、^<127>Iの同定を目指している。TOFシステムにおいては、スタート・ストップ間のビームトランスミッションおよび、タイムジッターの少ないディテクターシステムを開発し、ビームラインに組み込んだ。これにより、従来よりトランスミッションは約2倍に改善したが、時間分解能については更なる改良が必要である。
現在のパフォーマンスでは、地球化学的サンプルを測定するにはまだ改良の余地が残った。したがって、実サンプルとしては、千葉県のかん水中の^<129>I/^<127>I比を測定し、少なくとも3,500万年以上の年代を確定したにとどまった。
しかしながら、本研究で開発したシステムは、環境中の^<129>Iを測定するには十分の性能であり、わが国で本格的な核燃料再処理が稼動する前の、各地の土壌中の^<129>I濃度のバックグラウンドレベルを系統的な測定を開始することができた。