【研究領域課題番号】18K19856 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 環境質定量化・予測 / エアロゾル / 粒子状物質 / 表面積 / 拡散荷電法 / 肺沈着表面積 / PM2.5

【研究成果の概要】

大気粒子の有害性を表す指標がどのような物理的・化学的粒子特性に依存するのかについての研究を進めた。特徴の異なる日本の2地点（神奈川県横浜市：都市圏、石川県珠洲市：非都市圏）において調査した。物理特性に関する室内実験においては、有害性の指標となるDTT酸化能と粒子表面積の間に明確な相関性が見られた。一方、実環境大気観測の結果からは、いずれの地点においても単位粒子量あたりのDTT酸化能は、粒子濃度に対する大気粒子表面積とは明確な相関を示さず、特定の化学成分との相関が高かった。このことは、実環境大気粒子のDTT酸化能は、概ね化学的特性によって説明可能であることが明らかとなった。

【研究の社会的意義】

実環境大気粒子の有害性が粒子の物理的特性・化学的特性のどちらに依存するのか、を知ることは重要であるため、本研究を進めた。特徴の異なる日本の2地点においてフィールド調査を行い、化学特性に関して、K, Mn, Pb, アンモニウムイオン, 硫酸イオン, 熱分解性有機炭素などの特定の化学成分とDTT酸化能との関連性が明らかになった。室内実験においてはDTT酸化能と粒子表面積の間に明確な相関性が見られた一方で、実環境大気観測の結果からは、実環境大気粒子のDTT酸化能は、物理的特性よりは概ね化学的特性によって説明可能であり、またその変動に寄与する化学成分の質量により推定可能であることが明らかとなった。

【研究種目】挑戦的研究(萌芽)

【研究期間】2018-06-29 - 2022-03-31

【配分額】6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】17H04480 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

エアロゾル / サイクロン / 有害性評価 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 環境質定量化・予測 / PM2.5 / 酸化能 / 粒子状物質 / 生物由来物質

【研究成果の概要】

本研究では、申請者が独自に開発したサイクロン式大気粒子状物質大量採取装置を、インド国立物理学研究所（ニューデリー）、西安交通大学（西安）、および横浜に設置し、得られた粒子の分析を行った。期間中に得られた粒子状物質試料数は、インド28、中国8、日本23であった。生体有害性評価の観点から、粒子中の細菌由来毒素であるエンドトキシン（Lipopolysaccharide, LPS）含有量を調べた。その結果、インド11±11 (n=23)、中国28±22 (n=8)、日本23±27 (n=22)（算術平均値±標準偏差、単位EU/mg）となり、3都市で大きな違いはなく、また季節的な変動も見られなかった。

【研究の社会的意義】

近い将来、人間の早期死亡をもたらす最大の環境要因は大気汚染、特に粒子状物質が最も深刻となることが予測されている。本研究の遂行により、東アジアの複数地点において、フィルターを用いずに粉体として大気粒子状物質を得る体制を構築することができた。さらに、得られた粒子状物質の化学成分と生物由来成分の特徴を明らかにした。今後、得られた粒子を用いて細胞・動物への曝露実験を行うことが可能となった。本研究の成果は、人間の生活の質に直結する呼吸器系や免疫系に対する粒子状物質のリスクの解明に係る研究に資することができる。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2017-04-01 - 2020-03-31

【配分額】16,770千円 (直接経費: 12,900千円、間接経費: 3,870千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】17H01864 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

エアロゾル / 帯電状態 / 沈着 / 生体影響 / 電気移動度 / KPFM / PM2.5 / 粒子状物質 / 粒子帯電 / 環境分析 / 環境質定量化・予測 / 大気汚染防止・浄化 / 気象条件

【研究成果の概要】

実環境大気中エアロゾル粒子の帯電状態解明を目的として研究開発を行った。まず、電気移動度法による実環境大気エアロゾルの帯電状態の測定装置（K-MACS: Keio-Measurement System of Aerosol Charging State）の設計製作および性能評価を行った。次に、約1年間の実環境大気エアロゾルの帯電状態の解析を行った。その結果、測定日によって帯電分布は異なり、帯電粒子割合は75～90 % 程度であり、容積絶対湿度と強い相関があった。室内で一定濃度の大気イオンとエアロゾルを混合し、人為的に容積絶対湿度を変化させた室内実験においても、同様の現象を再現することができた。

【研究の社会的意義】

大気エアロゾル粒子は、呼吸によって生体内に入り込み健康に悪影響を及ぼすことが知られている。エアロゾル粒子の有害性を議論する上で把握すべき特性のうち、粒子の帯電状態については、それが粒子の生体沈着に関わるため重要性が指摘されているにも関わらず、ほとんど研究が進んでいなかった。そこで本研究では、実環境大気エアロゾル粒子の帯電状態を解明することを目的として、その計測手法の開発、年間を通じたフィールド調査、および室内実験を行った。今後は本研究で得られた粒子の帯電挙動の知見を用いて、エアロゾル粒子の帯電状態による生体への沈着挙動に対して、観測事実に基づいた確実性を加えることが可能となると期待される。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2017-04-01 - 2020-03-31

【配分額】18,200千円 (直接経費: 14,000千円、間接経費: 4,200千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】26340010 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 環境質定量化・予測 / エアロゾル / 帯電状態

【研究成果の概要】

大気エアロゾルは、呼吸によって生体内に入り込み健康に悪影響を及ぼすことが知られている。エアロゾルの帯電状態については、それが粒子の生体沈着に関わるため重要であるにも関わらず、ほとんど研究が進んでいない。そこで本研究では、実環境大気中エアロゾルの帯電状態を解明することを目的として、その計測手法の開発を行った。平成２６年度は、表面電位センサ法とファラデーケージ法を並行して利用した実験、平成２７年度は、Kelvin Probe Force Microscopy (KPFM) を用いたエアロゾル個別粒子の帯電状態測定方法の開発、平成２８年度は、電気移動度法を用いたエアロゾルの帯電状態の測定を進めた。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2014-04-01 - 2017-03-31

【配分額】4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】23221001 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

気候変動 / 環境変動 / 環境分析 / エアロゾル / 雲 / 降水 / 観測 / モデル

【研究成果の概要】

エアロゾル・雲・降水過程の理解が不十分なため、気候変動予測に大きな不確定性が生じている。我々はエアロゾルの微物理特性（数濃度・粒径分布など）の理解の改善により、気候に影響を及ぼすエアロゾルの主要な過程を解明した。また素過程の理解を通して雲の微物理特性、降水粒子の生成、エアロゾルの湿性除去を解明した。エアロゾル・雲・降水測定のための先端計測器を開発し、航空機・地上観測を行い、鍵となる過程の理解を進展させた。それらの過程を正確に表現した世界最先端の領域モデルを開発し、観測との比較により各要素を段階的に検証した。モデルと観測データを組み合わせ、エアロゾルの雲・降水への影響を高精度で推定した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2011-04-01 - 2015-03-31

【配分額】215,150千円 (直接経費: 165,500千円、間接経費: 49,650千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】22710016 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境変動 / 東アジア / SO2 / エアロゾル / 水溶性イオン成分 / 環境規制 / 北京 / オリンピック / 環境質定量化・予測 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 地球化学 / 有害化学物質 / 大気微小粒子

【研究成果の概要】

中国の大都市における短期的および長期的な大気環境変動の実態解明調査を行った。北京五輪開催に関連した環境規制により、大気粉じん中硫酸イオン濃度は40%減少した。長期的変動に関しては、2005年から2009年にかけて中国北京市における大気中二酸化硫黄濃度は約30%減少した。大気粉じん中硫酸イオン濃度は暖房期20%、非暖房期50%と減少割合が季節によって異なっており、これは気象条件に加えオキシダント濃度の変化が影響していると考えられた。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2010 - 2011

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】22241002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

エアロゾル / 数濃度 / 間接効果 / 東アジア / 航空機観測 / 環境分析 / 気候変動 / 大気現象 / アジア

【研究成果の概要】

エアロゾルは雲凝結核として作用し、地球の放射収支に大きな影響を与える(間接効果)。間接効果は気候変動予測における主要な不確実要素であり、その理解向上のためにはエアロゾル数濃度分布の支配要因を定量的に明らかにする必要がある。本研究では、航空機に搭載してエアロゾル数濃度を高速測定できるシステムを開発した。東アジアにおいて航空機観測を行い、エアロゾル数濃度の鉛直分布を明らかにした。さらに、3次元モデルを用いた解析から、春季では数濃度を決める上で新粒子生成が重要であることを示した。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2010 - 2012

【配分額】46,410千円 (直接経費: 35,700千円、間接経費: 10,710千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】19404002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境質定量化・予測 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 東アジア / 有害化学物質 / 有害金属 / 多環芳香族炭化水素類 / エアロゾル / 地球化学

【研究成果の概要】

近年発展が顕著で歴史的な都市改造が行われている中国北京市において21世紀最初の10年間の大気環境の動向を定量化することを目的として研究を行った。北京市の大気粉塵濃度は世界主要都市と比較して約5倍高く、直近約10年間ではほぼ改善されていなかった。2008年夏季オリンピック開催に伴う諸規制により、粒径2.5μm以上の粗大粒子濃度は25%減少したが、粒径2.5μm以下の微小粒子濃度に対しては減少効果が認められなかった。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】17,030千円 (直接経費: 13,100千円、間接経費: 3,930千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】18710014 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境質定量化・予測 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 地球化学 / 有害化学物質 / 大気微小粒子 / 多環芳香族炭化水素類 / エアロゾル

【研究成果の概要】

本研究では、大気微小粒子中の有機化合物および微量金属の多成分高感度同時迅速分析法の開発を行うことを目的とする。本年度は高速溶媒抽出/自動化カラムクロマトグラフィー/HPLC/蛍光検出法による大気微小粒子中多環芳香族炭化水素類(PAHs)の多成分高感度迅速分析法の開発を行った。
PAHsの抽出時間短縮・効率化を図るため、高速ソックスレー法の検討を行った。具体的には溶媒抽出部の温度を可変とし、従来は室温だったものを、本研究では約140℃まで加熱し抽出を行った。その結果、公定法と同等の抽出効率(約70-90%)が得られる抽出時間を合計80分まで短縮することに成功した。これにより、公定法であるソックスレー法と比較して抽出時間を約1/6に短縮することができた。
次に、定量ポンプや電磁弁とステンレス/テフロン管を組み合わせ定量溶媒滴下ラインの試作を行った。そして、ラインの滴下速度や滴下量等の諸条件の検討を行った。この検討結果を基に、自動化カラムクロマトグラフィー装置を製作した。その結果、従来では手作業により約120〜180分間つきっきりで溶媒の滴下や溶出液受容器の交換を行っていたものが、8検体まで操作を自動化(所用時間約60分間)することに成功した。これにより、今後は大気微小粒子中PAHs分析を行う際の作業効率が飛躍的に向上することが期待できる。さらに、本研究により製作した自動化カラムクロマトグラフィー装置に関する産業財産権の出願を予定している。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2006 - 2007

【配分額】3,500千円 (直接経費: 3,500千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】16710008 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境質定量化・予測 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 地球化学 / 有害化学物質 / エアロゾル / 多環芳香族炭化水素類 / 微量金属

【研究成果の概要】

横浜市日吉における、2004年8月19日〜11月21日の期間のPM2.5質量濃度及びPM2.5中PAHs(多環芳香族炭化水素類)、微量金属、水溶性イオン成分濃度はそれぞれ、PM2.5:18.3±8.8μg/m^3(n=90)、Total PAHs:1.43±1.16ng/m^3(n=90)、Total Metals:1.55±0.98μ9/m^3(n=90)であった。また、PM2.5中Total Ionsは10.7±6.5μg/m^3(n=91)、TSP中のTotal Metalsは4.25±3.28μg/m^3(n=93)であった。これより、測定期間中のPM2.5質量濃度の約6割が水溶性イオン成分であり、約1割が微量金属成分であったことが明らかとなった。PM2.5質量濃度はTotal Ionsと最も相関が高かった(r=0.78)。このことから、今回の測定期間においてはPM2.5質量濃度の変動を決めている主な要因は水溶性イオン成分濃度の変動であることがわかった。水溶性イオン成分の主なものは、もともと気体だった亜硫酸ガスや窒素酸化物が光化学反応によって酸化され、それとガス状アンモニアが反応して生成した硫酸アンモニウムや硝酸アンモニウム等のいわゆる二次粒子であることがわかった。PM2.5質量濃度とPM2.5中Total PAHsの間に相関関係は見られなかったため、この期間においては、すす状物質等の一次粒子の増減よりも、光化学的に生成した二次粒子の増減の方がより大きくPM2.5質量濃度の変動に寄与していたと考えられる。
ニッケル化合物及び金属ニッケルは発ガン性を持つことから、これに着目し解析を行った。測定期間内のPM2.5中Ni濃度の平均値は8.4±7.9ng/m^3(n=83)であり、TSP中Ni濃度の40.4%を占めた。ニッケルの起源は主に石油燃焼であり、次いで廃棄物燃焼の寄与も考えられた。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2004 - 2005

【配分額】3,800千円 (直接経費: 3,800千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】16404002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

環境質定量化・予測 / 環境分析 / 大気汚染防止・浄化 / 東アジア / 有害化学物質 / 有害金属 / 多環芳香族炭化水素類 / エアロゾル / 地球化学 / 長期的動向 / 微量金属 / 水溶性イオン成分

【研究成果の概要】

中国北京市では2008年五輪開催に向けた都市改造の最中であり、すでに高濃度である大気粉塵がさらに増加する危険性がある。従って大気粉塵の発生源を明らかにし対策を進めることが重要である。本研究では中国北京市清華大学において大気粉塵試料を1日ごとに採取し、微量化学成分の分析を行った。
北京市における微量金属成分濃度は、全ての成分において東京都の濃度を上回り、特にヒ素に関しては25倍を超える高濃度であった。回帰分析を用いて微量金属濃度の長期的動向を調べた結果、2001年3月〜2006年2月の期間において、銅・亜鉛・ヒ素・カドミウム・鉛といった石炭燃焼由来の重金属濃度が年率4.9%〜19.8%の割合で増加していることが判った。さらに、CMB(Chemical Mass Balance)法を用いて大気粉塵の発生源の推定を行ったところ、約8割の大気粉塵が人為起源であり、特に石炭燃焼が全体の3〜5割を占める主な発生源であることが判った。
北京市における総多環芳香族炭化水素類(ΣPAHs)濃度は東京都と比べると数十〜数百倍高濃度であった。また、暖房期におけるΣPAHs濃度は非暖房期に比べて10.7倍高くなった。この原因は主に一般家庭における石炭燃焼の影響であると考えられた。大気粉塵中PAHs濃度測定結果を基にPMF(Positive Matrix Factorization)法を用いて大気粉塵中PAHs発生源の推定を行った。PAHsの主な発生源として石炭燃焼、廃棄物燃焼、木材燃焼、自動車排気が考えられた。暖房期、非暖房期における各発生源からの寄与率を求めると、暖房期では石炭燃焼、廃棄物燃焼、木材燃焼からの寄与が合計約70%となり、これらの発生源からPAHsが多量に放出されていることが推定され、石炭、廃棄物、木材が一般家庭において冬季の暖房用燃料として使用されていることが示唆された。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】13,500千円 (直接経費: 13,500千円)